二酸化炭素を原料とした有用化学品合成は大きく2つに分けることができる。一つは、二酸化炭素の炭素原子を還元して有用化合物を得る還元的変換であり、もう一つは、炭素原子の酸化状態を保ったまま有用化合物を得る非還元的変換である。還元的変換では、水素などの高いエネルギー状態を持った物質と反応させるか、光・電気などによるエネルギー投入を必要とする。一方で、非還元的変換では、投入エネルギーを小さく抑えて効率的に変換することが可能になる。具体的には、二酸化炭素はアルコールやアミンと非還元的に反応して、有機カーボネート、カーバメート、尿素誘導体などの有用化成品を与える。特に、酸化セリウムをベースとした固体触媒が、これらの反応に有効なことが見出されてきた。
ここでは、二酸化炭素とアルコールやアミンとの反応について、化学平衡などについて述べ、固体触媒の働き、回分式反応装置から固定床流通式反応装置への展開、また、高圧二酸化炭素の利用から、低圧・常圧二酸化炭素への展開などについて触れる。
- CO2変換技術と本研究のターゲット
- 酸化セリウムの物性と触媒利用
- CO2とアルコール・アミンとの反応によるカーボネート、カーバメート、尿素類合成
- 化学平衡
- 生成物選択率の重要性
- CO2とアルコール・アミンとの反応に有効な酸化セリウム触媒
- カーボネート、尿素誘導体などの従来型合成法と直接合成
- 尿素誘導体合成の難易度:様々なアミン
- 有機カーボネート合成の難易度:様々なアルコール
- メタノールと二酸化炭素からの直接炭酸ジメチル合成
- 水除去による平衡シフト
- ニトリルの水和反応を組み合わせた平衡シフト
- 2 – シアノピリジンの水和反応の有効性
- 固定床流通式反応への展開
- プロセス検討
- 酸化セリウム触媒+ニトリル脱水剤系の応用例:ポリカーボネートジオールの合成
- 常圧・低圧CO2変換の重要性
- 酸化セリウム触媒を用いた常圧二酸化炭素とジオールからのポリカーボネートジオールの合成
- 二酸化炭素吸収アミンの直接変換
- 直接変換の意義
- 回分式反応装置を用いた尿素誘導体の合成
- 固定床流通式反応装置を用いた尿素誘導体の合成
- まとめと今後の展望
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